本发明公开了一种梯度孔隙结构碳纸的制备方法：将不同长径比的碳纤维分别进行脱胶、氧化处理后，分别分散于分散剂溶液中，形成不同长径比的碳纤维浆料；将碳纤维浆料按照碳纤维的长径比由高到低的顺序依次进行梯度铺层，斜网成型，得到三维网络结构的碳毡前驱体；将碳毡前驱体浸渍于树脂溶液中，取出，烘干，得到碳毡；将碳毡先热压成碳纸原纸，再进行碳化、石墨化处理，得到梯度孔隙结构碳纸。本发明按照浆料碳纤维长径比由高到低的顺序依次梯度铺层，使制备的碳纸具有梯度孔结构，碳纸内部形成连通孔隙，孔径沿碳纸平面上法线方向梯度变化，在扩散通道内形成压力梯度，可提高气体的输送效率，有效改善碳纸的传质和传热性能。