本发明属于光学精密测量技术领域，公开了一种小型化、高精度三维角度运动误差测量方法与系统，系统包括激光发射模块、俯仰角偏摆角误差测量模块和滚转角误差测量模块。滚转角误差测量模块利用俯仰角偏摆角误差测量模块得到的俯仰角误差信息，求得滚转角误差。与基于激光准直法和激光自准直的三自由度角度运动误差测量方法相比，本发明只需要单束光便可测量，极大节省了装置的体积；同时光路调整容易，不需要借助水平仪；与激光干涉法相比，本发明受外界影响较小，测量结果稳定，极大提高了测量效率。