本发明属于高性能纤维及制备和复合材料领域，涉及富勒烯掺杂高规整度的碳纳米纤维及其制备方法与应用，主要是将富勒烯材料作为碳质元素添加剂用于碳纳米纤维的制备，具体地，将丙烯腈与碳质元素添加剂通过水相沉淀聚合形成碳质元素添加剂与聚丙烯腈复合的前体原料，将前体原料依次进行纺丝、热牵伸、预氧化、碳化、石墨化获得富勒烯掺杂高规整度的碳纳米纤维；所述碳质元素添加剂为富勒烯材料。本发明能够防止碳质元素添加剂的团聚，减少碳纳米纤维的缺陷，且能够使复合碳纳米纤维具有较高的强度和韧性、质轻、热稳定性优异。