本申请公开了低钴三元单晶材料的制备方法，包括以下步骤：将通过喷雾热解方法制备的三元材料前驱体与氢氧化锂、第一添加剂混合后，进行第一次烧结反应，得到第一烧结物；将所述第一烧结物与碳酸锂、第二添加剂混合后，进行第二次烧结反应，得到低钴三元单晶材料。本申请针对喷雾热解制成的低钴三元单晶材料单晶强度差的缺点，通过在两次烧结过程中分别加入不同锂盐和添加剂来逐步提升喷雾热解制备的三元材料前驱体的单晶强度，改善单晶低强度所造成的高压实下易粉化的缺陷，使得单晶粒子不会在破碎和辊压过程中被外力破碎，有效降低了电解液与材料的副反应和材料产气，进而提升材料的循环性能和安全性能。