一种应用于MPCVD大尺寸金刚石多晶的剥离方法，将在MPCVD生长腔室内制备完成的带有多晶衬底的金刚石多晶放入激光切割机中进行边缘环切，将环切完成的带有多晶衬底的金刚石多晶再次放入MPCVD生长腔室内，开机运行多晶生长工艺至平稳生长阶段，此时保持腔室最大生长压力，保持此阶段5～10分钟，随后转入快速降温停机过程，此过程的停机时间比正常停机时间缩短50%～60%；由于金刚石多晶的热膨胀系数与多晶衬底的热膨胀系数存在差异，在快速的降温停机过程中，两者收缩程度不同，使生长完成的金刚石多晶与多晶衬底完整的分离。本发明可有效提升剥离多晶的完整程度，提高获得多晶的质量，完整高效的制备高精度大尺寸金刚石多晶。