本发明涉及石墨烯的技术领域，尤其涉及一种碳纳米管薄膜‑石墨烯复合膜结构。这种碳纳米管薄膜‑石墨烯复合膜结构，该复合膜结构包括一碳纳米管薄膜结构和多片石墨烯纳米片，碳纳米管薄膜结构由多根沿同一方向排列的碳纳米管通过范德华力相互作用连接而成，且薄膜结构中存在孔隙，石墨烯纳米片覆盖在碳纳米管薄膜表面，通过共价键的形式与碳纳米管薄膜连接。这种碳纳米管薄膜‑石墨烯复合膜结构中的石墨烯纳米片与碳纳米管薄膜以共价键的形式进行连接形成一个整体结构。石墨烯纳米片搭载在碳纳米管薄膜上使得这种整体结构的复合膜相对于分散的复合膜更具有导电性和导热性。另外，由于石墨烯纳米片和碳纳米管薄膜以共价键连接，从而使复合薄膜具有更好的力学性能。