本发明提供一种利用离子注入释放单晶氮化铝应力的方法，包括步骤：1)于衬底上形成预铺铝层；2)在第一温度下于预铺铝层上形成第一氮化铝层；3)在第二温度下于第一氮化铝层上形成第二氮化铝层，其中，第二温度大于第一温度；4)于第一氮化铝层或第二氮化铝层中注入氢离子或氦离子，以在第一氮化铝层或第二氮化铝层中形成用于应力释放的缺陷层；5)通过热处理使第二氮化铝层的应力通过缺陷层释放并同时修复缺陷层中的缺陷，以获得低应力氮化铝层；6)于低应力氮化铝层上形成第三氮化铝层。本发明可以获得低应力、低缺陷、无裂纹的氮化铝薄膜，同时可依据不同的需求实现不同厚度的氮化铝薄膜的生长。