本发明属于污水处理领域，涉及一种协同脱氮复合填料的制备方法及系统与应用。所述协同脱氮复合填料的主要成分有硫磺、二价铁矿粉、碳酸盐粉末、硅藻土、固体碳源、粘合剂，将其均匀混合后，通过控制喷淋装置加入总质量20％‑30％的水继续搅拌，待湿度达到成型设备要求时，将混合物料置于挤出成型机中塑形，得到的复合填料进入热处理装置加热至半熔融状态，并用循环水瞬间冷却塑形，而后切割，得到内径1.5cm、高2‑3cm的柱体镂空状复合填料。该复合填料用于污水生物脱氮过程，可为微生物提供更大的附着面积，材料结构更为稳定，有较高的脱氮效率。