本发明涉及一种四氧化三铁纳米晶修饰碳纳米管的磁性复合粉体及制备方法，特征在于以酸化处理的多壁或单壁碳纳米管、三乙酰丙酮基铁或氯化铁为原料，以2－吡咯烷酮为溶剂，在240－250℃氮气或氩气保护气氛下回流0.5－2小时。所得复合粉体的结构特征是，对于多壁碳纳米管，四氧化三铁纳米粒子均匀包裹其外表面；对于单壁碳纳米管，四氧化三铁纳米粒子多位于其管端开口处，四氧化三铁晶粒尺寸约为6－10nm。所得的原位修饰的磁性复合粉体具有铁磁性，在磁场下具有定向聚集的趋势，且撒去磁场后能保持其定向聚集的状态。本发明具有工艺简单、生产成本低的特点，是实现碳纳米管在磁场中定向聚集的有效途径。