本发明属于纳米复合材料的制备和应用技术领域，特别涉及碳纳米管/纳米四氧化三铁功能复合材料的制备方法。本发明公开了一种纳米四氧化三铁包覆碳纳米管磁性复合材料的制备方法。本发明将碳纳米管在浓硝酸中回流处理，在其表面引入羰基、羟基、羧基等官能团。在外加磁场作用下，被官能团吸附在碳纳米管表面的Fe³⁺和Fe²⁺与加入的OH^－1发生共沉淀反应，以自组装的简单方式使纳米四氧化三铁包覆在碳纳米管表面，再经陈化处理形成纳米四氧化三铁包覆的碳纳米管纳米复合材料。本发明的方法，工艺简单，容易控制，便于工业化生产，制备的纳米复合材料，在高密度磁记录材料、吸波材料、电磁屏蔽材料、医学等领域具有良好的应用前景。