本发明公开了一种碳纳米管/镍锌铁氧体复合材料的制备方法，包括如下步骤：(1)碳纳米管和浓硝酸混合物在油浴中回流，制备改性的碳纳米管；(2)室温下，称取一定量比的可溶性Ni²⁺、Zn²⁺、Fe³⁺盐，加入蒸馏水超声分散，加入与Fe³⁺的质量比为1∶10～15的改性碳纳米管，再次超声分散，然后用4～8mol/l的强碱溶液滴定上述混合物至pH值大于8，然后放入热水热釜中反应3～24小时，反应完全后，冷却至室温，过滤，滤出物用蒸馏水洗至pH值等于7后用乙醇冲洗，在60～100℃下干燥5～12小时，获得所述材料。本发明制得的材料具有良好的磁性能、介电性和电性能，在高密度磁记录材料等领域有广泛的应用前景。