本发明公开了一种形态可控的高质量石墨烯粉体及其制备方法，属于新材料领域。本发明以过渡族金属盐作为模板，利用化学气相沉积工艺，在适宜的温度和气氛条件下，在金属盐(已被还原为金属)表面催化生长石墨烯。所得的石墨烯粉体可据应用需要保留或去除基底，形成石墨烯/金属壳核复合结构或石墨烯中空腔体结构。调控反应参数，可以对所述石墨烯粉体的粒径，形态等进行调控。所述金属盐及相应的刻蚀酸液均可通过回收循环利用，整个生产过程仅消耗一定量的电能和反应气体。本发明工艺简单，生产成本低廉，容易放大量产。所制备的石墨烯具有很高的结晶质量，导热、导电性能优异，可作为填料在诸多领域获得应用。