本发明属于膜分离水处理技术领域，提供了一种氧化石墨烯/碳纳米管非对称分离膜的制备方法及应用方法，其制备方法为：将酸化处理的碳纳米管真空抽滤到支撑膜基底上，形成分离膜的碳纳米管层；然后配制氧化石墨烯与二元胺和聚电解质的混合溶液，再将其真空抽滤到碳纳米管层上，形成氧化石墨烯/碳纳米管非对称分离膜。其使用方法为：以氧化石墨烯/碳纳米管非对称分离膜的碳纳米管层为工作电极并施加电压，使氧化石墨烯层位于工作电极和对电极之间，采用错流过滤方式，进行电场辅助膜过滤。本发明提供的制备方法简单、易操作，无需昂贵的原料和设备；本发明可在电场辅助作用下实现水通量和离子截留性能的同时提高。