本发明提供了一种三维有序可控碳纤维导热复合材料及其制备方法。所述制备方法包括：采用含胺基的咪唑类离子液体对碳纤维进行非共价改性，得到改性后的碳纤维；采用冰模板法将所述改性后的碳纤维制成三维有序可控碳纤维骨架；将聚合物基体灌注进所述三维有序可控碳纤维骨架中，得到三维有序可控碳纤维导热复合材料。本发明通过对碳纤维进行非共价改性，保持碳纤维固有性能的同时，降低碳纤维彼此之间的接触热阻以及碳纤维和聚合物基体之间的界面热阻，提高碳纤维与聚合物基体的界面结合力，同时采用冰模板法制成三维有序骨架，调控碳纤维取向方向，为声子传输提供途径，达到低负载量碳纤维时提高复合材料导热性能的目的。