本发明公开了一种多晶杂化金属催化电极膜的制备方法，所述的制备方法包括：将金属有机骨架和铁锰复合纳米颗粒通过氧化石墨烯杂化负载合成多晶催化剂，以聚偏二氟乙烯作为电极膜支撑层和过滤层，以导电材料作为基底进行相转化制备。其中，所述的氧化石墨烯、金属有机骨架和铁锰复合纳米颗粒均采用化学原位制备。本发明获得的多晶杂化金属催化电极膜可与生物电化学系统耦合，形成新的M‑BES系统，用于污水中重金属离子的电还原脱除；同时，能促进产电微生物的活跃生长、提高有机污染的脱除效率并提高膜的抗污染能力。