本发明提供了一种快速去除汞的非可逆硫脲连接的共价有机骨架及制备方法。采用溶剂热法制备共价有机骨架，通过可逆的烯醇‑亚胺结构向不可逆硫脲连接的酮‑亚胺结构的特殊互变异构，形成了高结晶度、大比表面积、强稳定性的非可逆硫脲连接的功能化共价有机骨架。本发明不仅解决了共价有机骨架经功能化修饰后材料孔性能如比表面积、孔容量和结晶度下降的问题，提供了一种将功能基团与连接键合二为一来实现COFs功能化的策略方法；而且引入的硫脲功能键赋予了所制备的共价有机骨架快速、高选择性、高容量吸附水溶液中汞的能力，为水溶液中重金属汞的高效去除提供了新的解决方案，拓展了共价有机骨架作为高效吸附剂在吸附分离领域的应用。