本发明公开了一种凝华结晶方法，包括：气体原料通入结晶装置的物料容腔中，通过换热面与介质容腔内的冷凝介质换热并凝华结晶形成晶核层并附着于换热面表面；气体原料透过晶核层和换热面继续与冷凝介质换热，晶核层表面附着新生成的晶核并聚集形成晶体；物料容腔内搅拌器上的刮板旋转并刮落换热面表面的晶体，并在换热面表面重新生成晶核层，重复晶核形成阶段和晶核生长阶段。在霜层形成期通过刮板刮落换热面上形成的晶体，防止换热面与气体原料之间的传热性能减弱而未能凝华结晶，可持续通过传热面使冷凝介质与气体原料换热，并使气体原料凝华结晶生成干冰，可应用于工业生产大量制取固体结晶。