本发明涉及一种单晶硅片表面自组装聚电解质－稀土纳米薄膜的制备方法。首先将单晶硅片浸入Pirahan溶液预处理，然后再交替重复浸入带正电的聚二烯丙基二甲基氯化氨溶液和带负电的聚苯乙烯磺酸钠溶液中，在基片表面组装多层聚电解质薄膜，最后将表面附有负电的聚电解质薄膜的基片置入由乙醇65～85％，稀土化合物3.5～7％，乙二胺四乙酸1～4％，氯化铵2～5％，尿素10～25％，37％的浓盐酸0.5～1.5％配制的稀土自组装溶液中，获得聚电解质－稀土自组装纳米薄膜。本发明工艺简单，成本低，对环境无污染，制得的稀土纳米薄膜分布均匀，成膜致密，且具有十分明显的减摩作用，具有良好的抗磨损和抗粘着性能。