本发明涉及激光辐照合成介孔氮掺杂石墨烯负载二硫化钼的制备方法及在电催化产氢的应用。针对现有合成工艺并不能在低温低压下合成富含碳吡啶氮金属键的过渡金属氧化物/硫化物复合介孔氮掺杂石墨烯以及不能有效调控此复合体系中碳吡啶氮金属键的含量的问题，发现在177～315mJ范围内激光辐照氧化石墨烯可提升复合催化剂中碳‑吡啶氮‑钼键含量，且在水热过程中原料激光辐照氧化石墨烯和四硫代钼酸的质量比为1:1～1:8时可优化二硫化钼在介孔石墨烯上的负载量，从而在提高二硫化钼导电性的同时，界面处碳吡啶氮钼键也可以协同提升其本征活性，促进HER的电催化过程。该发明工艺简单，设计巧妙、安全环保、成本低廉。