本发明属于石墨烯模型构建技术领域，公开了高弯曲模量褶皱石墨烯模型、构建方法及应用。本发明在具有四方晶系晶格且具有水平或竖直对称轴的初始褶皱石墨烯原胞基础上，在非六元碳环间通过平行于任意一条或多条六元碳环带的延伸方向，添加偶数层数的石墨烯纳米带，构建厚度增加的褶皱石墨烯模型。本发明通过构建高弯曲模量褶皱石墨烯模型，提升石墨烯弯曲模量，改善石墨烯抗弯性能。并且通过具有指向性地调整褶皱石墨烯原胞构型，实现石墨烯抗弯性能不同程度的改善。为高效地构建一系列具有特定褶皱形貌和高抗弯性、高结构稳定性的石墨烯同素异形体给与理论支撑和引导。