本发明公开了一种角度可调范德华异质结及电极制备的装置，包括三维夹持臂模块、凸形旋转台模块、样品电极掩膜模块，所述样品电极掩膜模块固定在三维夹持臂模块，所述凸形旋转台模块设置在样品电极掩膜模块的正下方，所述凸形旋转台模块包括从下到上依次设置的旋转台、凸型垫块以及弹性泡棉胶，所述旋转台固定在显微镜的载物台上方，所述凸型垫块固定在旋转台上方，所述弹性泡棉胶固定在凸型垫块上方。本发明通过三维夹持臂模块实现样品电极掩膜模块上样品的三维空间移动，通过旋转旋转台以实现样品之间相对角度的调节，通过弹性泡棉胶实现目标衬底的固定、对准接触过程出现的位移补偿，实现高产率、低污染的角度可调的范德华异质结及电极的制备。