本申请属于材料制备技术领域，尤其涉及一种过渡金属硫族化合物单晶及其制备方法。其中，过渡金属硫族化合物单晶的制备方法，包括步骤：获取生长基板，将所述生长基板置于半封闭夹具中，进行退火处理，得到退火后的生长基板；基于气相沉积法，在所述退火后的生长基板表面生成单向排列的过渡金属硫族化合物晶粒，得到取向一致的过渡金属硫族化合物单晶。本申请过渡金属硫族化合物单晶的制备方法，将生长基板置于半封闭夹具中进行高温退火处理，提高生长基板表面原子的重排效率，产生所需的阶梯结构，提高生长基板表面的平整度和有序性，有利于过渡金属硫族化合物晶粒在衬底表面单向排列生长，形成大面积相同取向的面内晶向过渡金属硫族化合物单晶。